基于混合过渡金属(transition-metals, TM)的催化剂已显示出用于水分解的巨大潜力,但是纳米材料的常规合成受到室温平衡和奥斯特瓦尔德(Ostwald)熟化的强烈限制。其中,超快的温度循环能够合成高熵合金纳米颗粒的亚稳态金属相,然后在水性电解质中使用时转变为氧化物/氢氧化物纳米颗粒。
基于此,美国麻省理工学院李巨教授(通讯作者)等人报道了通过快速焦耳加热和淬火在碳纤维上原位合成了一种非贵金属的高熵氧化物(high entropy oxide, HEO)催化剂。
对比贵金属IrO2催化剂,三元到六元(FeNiCoCrMnV)HEO纳米颗粒的不同组成对催化析氧反应(OER)具有更高的活性。合成的HEO还表现出比IrO2高两个数量级的稳定性,这是由于通过OER过程激活的碳化物介导的与基底的亲密度更强。添加Cr、Mn和V提高了OER活性,而Cr对Fe、Ni和Co活性位点的氧化态影响更大。
其中,添加Cr通过促进活性元素(Co、Ni和Fe)的更高氧化态来提高OER活性。此外,添加Cr有助于最大限度地提高吸附的高氧化物质和表面氧物种(O2/OH–)的量。
对于非贵金属HEO,观察到了极大的稳定性,在较高的电流密度下,没有发现性能下降。其中,稳定性源于通过在HEO纳米颗粒和来自基底的碳之间形成强金属-碳化物键而实现的强化学亲和性。在长时间的ADT测试和Cr完全溶解后,由于活性物质的氧化态的细微降低,OER催化活性下降。因此,鼓励对不同合金化比例进行进一步的详细研究,以设计出具有更高活性的优化催化剂,以满足所需的使用寿命。
Carbothermal Shock Synthesis of High Entropy Oxide Catalysts: Dynamic Structural and Chemical Reconstruction Boosting the Catalytic Activity and Stability toward Oxygen Evolution Reaction. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202200742.
https://doi.org/10.1002/aenm.202200742.
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