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Nature子刊:界面能调整策略,有效增强光催化剂电荷分离2023-01-25
改善光催化剂的光生电荷分离是提高光催化剂催化性能的关键。增强电荷分离需要精确调节还原位点和氧化位点之间的界面能,同时不损害表面反应的动力学和选择性。

 

有研究表明,光催化剂上还原位点的肖特基势垒是限制电荷分离和进一步提高光催化性能的一个主要障碍。因此,有效降低还原位点的肖特基势垒对于颗粒光催化剂性能提升具有重要意义。
基于此,浙江大学褚驰恒日本中央大学Pan Zhenhua等通过在BiVO4上负载CoOx氧化助催化剂和核-壳Ag/Pd还原助催化剂CoOx/BiVO4/(Ag/Pd),有效降低了BiVO4{010}面的肖特基势垒,增强了催化剂的光生电荷分离。
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研究人员比较了不同颗粒物光催化剂在纯水中和可见光照射下(λ>400nm)的光催化产氢性能。
结果表明,在20分钟内,CoOx/BiVO4/(Ag/Pd)上H2O2的产量达到520 μM;当核/壳结构逆转(即Pd核和Ag壳,表示为CoOx/BiVO4/(Pd/Ag))时,光催化H2O2生产速率显着降低,说明在{010}面形成BiVO4/Ag是提高光催化H2O2生成能力的关键。
Au(5.1 eV)和Rh(5.0 eV)的功函数均高于Ag(4.3 eV),但低于Pd(5.6 eV),理论上Au和Rh也应该能够降低{010}面上的肖特基势垒。
为了进一步显示调节界面能量对改善光合作用性能的有效性,研究人员在BiVO4上构建了Au/Pd和Rh/Pd核/壳结构助催化剂。
性能测试结果显示,光催化产生的过氧化氢与金属功函数显示出明显的负相关,进一步证明了降低肖特基势垒对增强电荷分离和光合作用性能的有效性。
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此外,研究人员将表面能调节策略在C3N4和TiO2上得到了进一步验证。实验结果显示,C3N4/(Ag/Pd)和TiO2/(Ag/Pd)催化生成H2O2的活性分别是C3N4/Pd和TiO2/Pd的1.7倍和1.4倍,这证明了表面能调节策略的一般性。
还有就是,C3N4和TiO2的增强作用弱于BiVO4,这是因为沉积的Ag没有将不同面上的能量进行空间分离,可能会干扰附近氧化中心的能量,从而降低光催化剂的整个电荷分离过程。
基于上述结果,研究人员提出了一种有效的界面能调节的一般策略:1.应用面工程来空间分离电子和空穴积累的表面能;2.选择性地沉积金属/金属氧化物物质,以调节电荷分离的表面能。
A General Interfacial-energetics-tuning Strategy for Enhanced Artificial Photosynthesis. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-35502-z

 

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