二维共价有机骨架(2D COFs)及其衍生物具有纳米孔构型、稳定的周期结构、丰富的配位位点和高的比表面积等优点,被广泛应用于电催化剂。
基于此,吉林大学施展教授和陆海彦教授、长春应用化学研究所邢巍研究员等人报道了通过电化学修饰Pt单原子成2D富N石墨烯类似物COF,在室温和压力下制备了一种无导电剂和无热解的基于Pt的SAC(NGA-COF@Pt)。
在电流密度为10 mA cm-2时,驱动HER所需的过电位在0.5 M H2SO4中为13 mV,在1 M KOH中为19 mV,是已报道的最有效的HER催化剂之一。在44 mV过电位下,其实现高质量活性(18165 A gPt-1)和高周转频率(TOF,18.4 s-1),极大地提高了Pt单原子活性位点的本征活性。
通过DFT计算和XPS,作者揭示了NGA-COF与单个Pt原子化学键之间的电子结构。电子定位函数(ELF)和Bader电荷分析证实,单个Pt原子会吸引来自两个配位N原子的电子云。
电荷密度差计算表明,N的电子被吸引到Pt位点,形成Pt←N电子路径。在引入Pt后,C的化学环境仍然存在,表明Pt并没有直接与C位配位。
此外,引入Pt后,N的结合能显著增加,表明引入的Pt原子与N而不是与O配位。N元素结合能的增加,表明N的电子云向Pt方向移动。
结果表明,不仅可以通过理想的金属载体相互作用提高Pt位点的活性,还可以通过提高Pt的电负性来增强对催化前驱体H+和H3O+的吸附能力。总之,经过NGA-COF载体优化和调整的Pt电子结构在实验和理论上都具有较高的HER性能。
Single-atom platinum with asymmetric coordination environment on fully conjugated covalent organic framework for efficient electrocatalysis. Nat. Commun., 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-46872-x.
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(3S)-2,2′-双(2,2′-联噻吩-5-基)-3,3′-联环烷_(3S)-2,2′-bis(2,2′-bithiophene-5-yl)-3,3′-bithianaphthene_CAS:1594931-46-0
2026-02-26
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(3R)-2,2′-双(2,2′-联噻吩-5-基)-3,3′-联环烷_(3R)-2,2′-bis(2,2′-bithiophene-5-yl)-3,3′-bithianaphthene_CAS:1594931-42-6
2026-02-26
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荜茇酰胺CAS: 20069-09-4
2026-01-29
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Anzurogenin D CAS: 56816-69-4
2026-01-29
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葫芦巴碱盐酸盐 CAS No.:6138-41-6
2026-01-29
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精胺二水合物CAS: 403982-64-9
2026-01-29
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乙酰牛磺酸镁CAS:75350-40-2
2026-01-29
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1-甲基烟酰胺氯化物CAS: 1005-24-9
2026-01-29
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葫芦巴碱硫酸盐 CAS No.:856959-29-0
2026-01-29
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红景天苷 CAS:10338-51-9
2026-01-29
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双酚A双环氧乙烷酯_diglycidyl ether diphenolate glycidyl ester_CAS:4204-81-3
2026-01-05
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CK-3825076_CAS:3023452-80-1
2026-01-05
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丙酰辅酶A_Propionyl CoA_CAS:317-66-8
2026-01-05