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Nature子刊:原位表面非晶化不可忽视,显著提升碱性HER活性
电化学水分解是一种重要的制氢技术,其涉及复杂的表面化学反应。催化剂的活性高度依赖于催化材料的表面结构,特别是在碱性水电解(AWE)的情况下。对于碱性HER过程,催化剂表面会发生重构,形成一个无定形层。现阶段,人们对催化剂表面非晶化过程以及由此产生的非晶层在催化剂上的作用的基本认识仍然不足。
此外,如何有效地利用不可避免的无定形层来进一步提高电催化材料的催化活性仍然是一个具有挑战性的任务。因此,寻找合适的材料平台以全面研究非晶层对催化剂活性的影响具有重要意义。
近日,香港理工大学赵炯、淮阴师范学院邓庆明和香港城市大学Thuc Hue Ly (李淑惠)等人以二维(2D)金属磷三硫化物(MPTs)Ru-NiPS3(Ru主要稳定在NiPS3的边缘)为模型催化剂,证明了原位形成的非晶层的重要作用,并提出了一种边缘位置修饰策略来提高MPTs催化剂的碱性HER性能。
实验结果和理论计算表明,在碱性HER过程中,Ru-NiPS3催化剂表面形成一层含有大量桥联S22−物种的无定形层,其可以稳定掺杂剂Ru,减少[P2S6]4−官能团的溶出,增加活性位点的数量;同时,位于无定形层的Ru物种能够提高对中间体的吸附,加速水的解离过程,从而提高碱性HER活性。
因此,所制备的Ru-NiPS3纳米片(NSs)在10 mA cm−2电流密度下的过电位仅为58 mV,交换电流密度为1180 μA cm−2,与商业Pt/C相当。此外,在100 mA cm−2的恒定电流密度下,研究人员利用计时电位法研究了Ru掺杂NiPS3 NSs电极的稳定性。
结果显示,在连续测试45小时后,电极的过电位仅仅增加了24 mV,表明其具有优异的耐久性。总的来说,这项工作证明了原位形成的活性层在提高催化剂活性和稳定性中起到的关键作用,并为提高层状材料的催化活性提出了合适的调控策略。
Unraveling and Leveraging in situ Surface Amorphization for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction in Alkaline Media. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-42221-6
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