Nature子刊：调节界面润湿性，实现可调谐CO2电还原制乙醇和乙烯

将二氧化碳(CO₂)电化学转化(CO₂RR)为高附加值的多碳(C₂₊)产物是实现碳中和的一条有前景的途径。然而，高选择性生产C₂₊产物对于CO₂RR而言仍是一个难题。

根据先前的研究，*CO和*H物种被认为是生产C₂₊产品的关键中间体，并且*CO覆盖率被广泛认为是选择性生产乙烯的一个关键因素。同时，乙醇作为另一个重要的C₂₊产品，调整*H覆盖率是实现高效CO₂-乙醇转化的有效方法，这与*CO覆盖率相关性较小。因此，有必要深入研究催化剂表面上竞争性的*CO和*H中间体在乙烯和乙醇途径中的作用。

基于此，天津大学巩金龙课题组使用不同长度的烷基硫醇对Cu表面进行改性，以制备具有连续可调润湿性的改性层。

具体而言，硫醇可以通过配位作用锚定在铜表面，并且润湿性可以通过烷基链的长度来控制。通过不同的界面润湿性来调节CO₂和H₂O的局部浓度，从而以可控的方式达到动力学控制的*CO和*H的最佳平衡。

实验结果表明，随着疏水性的增加，界面结构从液-固界面转变为气-液-固界面，然后转变为气-固界面。不同的界面结构影响CO₂和H₂O的输运，这可能导致*CO和*H覆盖率的变化。疏水性的增加将导致*CO覆盖率的增加和*H覆盖率的降低，从而增强C-C偶联生成乙烯；相反，降低疏水性会增加*H覆盖率并促进形成乙醇。

因此，通过形成适当疏水性的表面来建立气-液-固界面可以提高乙醇的选择性，而超疏水性的表面则会导致乙烯的产生。

在流动池中，通过改变催化剂的表面疏水性实现了连续调节CO₂还原生产乙醇和乙烯，其比值为0.9 ~ 1.92，乙醇和C₂₊产物的法拉第效率最高分别为53.7%和86.1%。

此外，在较高的电流密度下(400 mA cm^-2)，C₂₊的法拉第效率可达80.3%，C₂₊的部分电流密度达到321 mA cm^-2，相对于最近报道的Cu电极有了显著的提升。

总的来说，该项工作通过控制催化剂表面的润湿性能够很好地平衡CO₂和H₂O的传质，为合理设计对目标C₂₊产物具有高度选择性的电极提供了策略。

Tunable CO₂ Electroreduction to Ethanol and Ethylene with Controllable Interfacial Wettability. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39351-2