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​Nature子刊：NGA-COF@Pt高效电催化HER2024-05-21
二维共价有机骨架（2D COFs）及其衍生物具有纳米孔构型、稳定的周期结构、丰富的配位位点和高的比表面积等优点，被广泛应用于电催化剂。

 

基于此，吉林大学施展教授和陆海彦教授、长春应用化学研究所邢巍研究员等人报道了通过电化学修饰Pt单原子成2D富N石墨烯类似物COF，在室温和压力下制备了一种无导电剂和无热解的基于Pt的SAC（NGA-COF@Pt）。
在电流密度为10 mA cm-2时，驱动HER所需的过电位在0.5 M H2SO4中为13 mV，在1 M KOH中为19 mV，是已报道的最有效的HER催化剂之一。在44 mV过电位下，其实现高质量活性（18165 A gPt-1）和高周转频率（TOF，18.4 s-1），极大地提高了Pt单原子活性位点的本征活性。
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VASP解读
通过DFT计算和XPS，作者揭示了NGA-COF与单个Pt原子化学键之间的电子结构。电子定位函数（ELF）和Bader电荷分析证实，单个Pt原子会吸引来自两个配位N原子的电子云。
电荷密度差计算表明，N的电子被吸引到Pt位点，形成Pt←N电子路径。在引入Pt后，C的化学环境仍然存在，表明Pt并没有直接与C位配位。
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此外，引入Pt后，N的结合能显著增加，表明引入的Pt原子与N而不是与O配位。N元素结合能的增加，表明N的电子云向Pt方向移动。
结果表明，不仅可以通过理想的金属载体相互作用提高Pt位点的活性，还可以通过提高Pt的电负性来增强对催化前驱体H+和H3O+的吸附能力。总之，经过NGA-COF载体优化和调整的Pt电子结构在实验和理论上都具有较高的HER性能。
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Single-atom platinum with asymmetric coordination environment on fully conjugated covalent organic framework for efficient electrocatalysis. Nat. Commun., 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-46872-x.
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