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Nature Catalysis:耐氧CO脱氢酶去除工业烟气中的CO
Ni-Fe一氧化碳脱氢酶(carbon monoxide dehydrogenases, CODHs)是几乎扩散受限的生物催化剂,可氧化CO。然而,它们对O2的敏感性是工业应用的主要缺点。
基于此,韩国蔚山国家科学技术学院(UNIST)Yong Hwan Kim和韩国首尔国立大学Hyung Ho Lee(共同通讯作者)等人报道了具有高O2敏感性(ChCODH-II)的快速CODH和具有较低O2敏感性(ChCODH-IV)的较慢CODH(Ch,Carboxydothermushydroformans)的结构。
在文中,作者使用基于Ni-Fe CODHs的蛋白质序列和结构的合理方法展示了ChCODH-II的底物隧道修饰,这导致酶在CO氧化生成CO2期间对O2的敏感性大大降低。通过分析靠近ChCODH-II活性位点(C簇)的底物隧道,作者发现了Ni-Fe CODHs中底物隧道的共同瓶颈,其中包括参与Wood-Ljungdahl途径的乙酰-CoA合酶-CODH复合物。
通过突变和动力学实验表明,在近大气条件下,重新设计的 ChCODH-II变体相对于ChCODH-II野生型(WT)的O2敏感性降低了约100倍,同时保持了出色的催化性能。此外,即使在大气O2条件下,工程化酶也能完全去除实际工业烟气中的CO,有力地表明了在工业领域作为CO去除生物催化剂的应用潜力。
O2-tolerant CO dehydrogenase via tunnel redesign for the removal of CO from industrial flue gas. Nat. Catal., 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00834-y.
https://doi.org/10.1038/s41929-022-00834-y.
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