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Nature Catalysis:Fe/Fe-O@SiO2在铝添加剂下催化腈氢化为胺
腈类化合物加氢制胺是一种重要且常用的工业过程,因为其产物在化学和生命科学中具有广泛的适用性。虽然已有报道用于腈类化合物氢化的催化剂组合,但是为该工艺开发铁(Fe)基多相催化剂仍面临着巨大挑战。
基于此,德国莱布尼兹研究所Matthias Beller和Rajenahally V. Jagadeesh、捷克奥洛穆茨帕拉茨基大学Manoj B. Gawande和Radek Zbořil(共同通讯作者)等人报道了醋酸铁(Fe(OAc)2)在商用二氧化硅(SiO2)上的浸渍和热解产生可重复使用的Fe/Fe-O@SiO2催化剂。
作者制备了一系列负载在不同载体上的铁纳米颗粒(Fe NPs),以确定用于腈加氢的潜在铁基多相催化剂。具体而言,市售中性、酸性和碱性无机载体(SiO2、γ-Al2O3等)先用Fe(OAc)2浸渍,接着这些材料在800 ℃还原(H2)条件下热解。这些材料被表示为Fe(OAc)2– support-x,其中x表示热解温度。
通过研究发现,该催化剂具有明确结构,包括Si-Fe界面处的铁橄榄石相和α-Fe纳米颗粒,由超薄的非晶态Fe(III)氧化物层覆盖,从SiO2基质生长。这些Fe/Fe-O核-壳纳米颗粒在存在催化量的铝添加剂的情况下,可以高化学选择性的催化各种腈的氢化,包括具有结构挑战性和功能多样性的芳香、杂环、脂肪族和脂肪腈,以在可扩展和工业可行的条件下生产伯胺。
Silica-supported Fe/Fe-O nanoparticles for the catalytic hydrogenation of nitriles to amines in the presence of aluminium additives. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00722-x.
https://doi.org/10.1038/s41929-021-00722-x.
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