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Sci. Adv.: 酸性试剂调控的邻苯二胺基全光谱碳点的制备2021-07-20

白光发光二极管(WLEDs)具有高能效,长寿命,快速响应速度和高可靠性等优点,对下一代理想照明设备具有广阔的前景。如今,蓝色或紫外线(UV)LEDs芯片与多色磷光体的组合通常用于产生白光。为了在WLEDs中潜在的应用,人们已经做出了许多杰出的努力来优化磷光体的性能。已经研究了许多荧光材料在WLEDs中的应用,包括蛋白质,半导体量子点(QDs),钙钛矿QDs,稀土基纳米粒子,聚合物,金属络合物和染料。但是,许多材料复杂的合成步骤,低的稳定性和细胞毒性仍然阻碍了它们的潜在应用。而碳点(CDs)的发现正好可以填补这一空白,因为它们具有生物相容性,稳定性和成本效益,CDs固有的挑战是发射的可调节性,因为大多数CDs仅产生蓝色,绿色和黄色发射,如果CDs能够以可扩展的方式制备并且其荧光扩展到整个可见光谱,则CDs可以作为所有WLEDs的出色构建基块。

近期,上海大学吴明红教授,王亮副研究员团队通过调节邻苯二胺与特定酸试剂4-氨基苯磺酸(4-ABSA)、叶酸(FA)、硼酸(BA)、乙酸(AA)、对苯二甲酸(TPA)和酒石酸(TA)之间的质量比来调节CDs的光学性质,获得高度发光的CDs(QY=72%),具有从蓝色到红色甚至白色光的可调谐和稳定的荧光发射。相关成果以“Full-Color Fluorescent Carbon Quantum Dots”为题发表在Science Advances。

为了深入了解酸试剂的荧光调控机理,文章分析了CDs表面的吸电子和给电子基团的趋势,其中CDs的荧光发射波长和粒径与吸电子基团数量呈正相关。随着CDs粒径的增大,理论计算得到的带隙能从2.76逐渐减小到1.88eV,进一步证明了CDs的量子尺寸效应。通过将一种或多种类型的这些CDs添加到胶体混合物中,也可以获得全色发光的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)薄膜。通过将CDs添加到硅胶中,还制造了各种高显色指数的 WLEDs,包括暖色,标准色和冷色。本文通过给电子供体/受体基团调控建立了一种用于碳材料及其相关零维材料理想光学特性的通用技术,也为实际应用的WLEDs铺平了道路。

图一:全光谱CDs的合成策略。(A)全光谱CDs的制备;(B)在紫外光(365nm激发)下CDs的荧光照片

图二:全光谱CDs的光学性能。(A)CDs的吸收光谱;(B) CDs的归一化荧光发射光谱;(C) 荧光发射波长和第一激子吸收带对CDs粒径的影响;(D) CDs的荧光寿命;(E)HOMO和LUMO能级与CDs粒径的关系

图三:全光谱CDs的应用。 (A)紫外光照射下玻璃衬底上CDs/PMMA复合膜的荧光图像  (B,E)暖气WLEDs的CIE色度坐标和相应的发射光谱;(C,F)  标准色WLEDs的CIE色度坐标和相应的发射光谱;(D,G)冷色WLEDs的CIE色度坐标和相应的发射光谱

文献链接:Liang W, Li W, Yin L, et al. Full-Color Fluorescent Carbon Quantum Dots. Sci. Adv. 2020, 6: eabb6772.

 

https://advances.sciencemag.org/content/6/40/eabb6772