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Small:Zn-Co-Fe单原子活性大,三金属协同作用有效增强催化ORR和OER
电化学析氧反应(OER)、氧还原反应(ORR)和氮还原反应(NRR)是解决能源危机、实现可再生能源转化的有效手段。构建合适的催化剂可以通过降低整体反应能垒和抑制副反应来提高转化效率和反应选择性。其中,三原子催化剂(TACs)不仅具有更高的金属原子载量,而且具有电子结构可调性。
然而,由于三原子催化剂合成的困难和复杂的原子构型,TAC的研究仍处于初级阶段,并且三种不同金属原子之间的协同效应尚不清楚。
基于此,哈尔滨工业大学(深圳)邱华军、李锴锴和上海交通大学Kolan Madhav Reddy等通过对金属-有机框架材料(MOF)前驱体进行热解,成功制备出手风琴结构的三重单原子ZnCoFe-N-C TAC催化剂。
实验结果表明,所制备的ZnCoFe-N-C TAC催化剂的ORR半波电位(E1/2)为0.878 V,比商业Pt/C高28 mV,并且其能够在0.65 V下连续运行50小时,且电流密度维持在6 mA cm−2保持不变;对于OER,ZnCoFe-N-C TAC在10 mA cm-2电流密度下的过电位低至370 mV,Tafel斜率为82.9 mV dec-1,并且其在1.6 V下连续运行25个小时而没有发生明显的活性下降,表明ZnCoFe-N-C TAC具有优异的ORR和OER稳定性。
密度泛函理论(DFT)计算表明,ZnCoFe-N-C TAC催化剂上过渡金属原子和配位氮原子之间具有明显的电子转移,并且该催化剂的d带中心向费米能级方向移动,减少了反键轨道上的电子填充,从而促进H*、OH*和OOH*反应中间体在催化剂表面的吸附,这有助于提升ZnCoFe-N-C TAC的ORR和OER的活性。
此外,利用ZnCoFe-N-C TAC组装的Zn-空气电池具有高比容量(液态: 931.8 Wh hkgZn−1)、功率密度(液态: 137.8 mW cm−2;全固态: 107.9 mW cm−2)和良好的循环稳定性,优于Pt/C-IrO2基Zn-空气电池。总之,该项工作为合理设计M−N−C基催化剂中的三金属活性中心提供了一种有效的途径,并且为多元SAC的设计提供了指导。
Revealing Atomic Configuration and Synergistic Interaction of Single-Atom-Based Zn-Co-Fe Trimetallic Sites for Enhancing Oxygen Reduction and Evolution Reactions. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202300612
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c00817.
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