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Small Methods:桥接MoSx激活Co掺杂NiFe2O4中的八面体中心用于电催化水氧化
由于过渡金属氧化物(TMO)催化剂具有低成本、高效率和可调谐的电子特性,被认为是有前途的析氧反应(OER)催化剂。TMO的效能高度依赖于它们的电子结构,即d带中心、eg填充和金属氧共价。尖晶石氧化物是一个被广泛研究的水氧化电催化剂,其中过渡金属分布在八面体和四面体中。
同时,八面体阳离子的eg轨道与O 2p轨道比四面体阳离子重叠更多,并且在八面体位点中倾向于强σ相互作用,大大改善了OER性能。因此,在八面体中,eg填充的设计在提高尖晶石氧化物的OER性能方面起着主导作用。
近日,吉林大学冯守华和中科院上海高等研究院Chen Yu等将非晶MoSx引入到晶体Co掺杂NiFe2O4(NFCO)中,构建了界面Mo−S−Fe键调制的复合材料(MoSx/NFCO)。
性能测试结果显示,在碱性条件下,最优的MoSx/NFCO-4催化剂在10 mA cm−2电流密度下的过电位为265 mV,Tafel斜率为55 mV dec−1。此外,MoSx/NFCO-4催化剂在固定电流密度下连续运行100小时,性能下降几乎可以忽略不计,并且其结构和组分没有发生任何变化。
实验结果和理论计算表明,八面体位点的顶端悬挂着大量的Mo−S键,导致电子在八面体轨道(如MOh轨道)上的占有状态从高到中(如占有状态)发生有益的转变。
另外,由于无定形MoSx中含有丰富的不饱和S原子,表面的MOh活性最强,因此表现出优异的水氧化性能。此外,MoSx改性后,Ni和Fe的填充量分别降低到1.4和1.2,可以有效地降低析氧反应过程中OOH*中间体的自由能。
综上,这项工作通过桥接外部相与合理的电子捕获/供给能力有效提高了NiFe2O4尖晶石的析氧活性,这为提高其他过渡金属基尖晶石八面体中心的电催化活性提供了一条有效的策略。
Activating Octahedral Center in Co-Doped NiFe2O4 via Bridging Amorphous MoSx for Electrocatalytic Water Oxidation: A Case for eg Orbital Regulation in Spinel Oxide. Small Methods, 2023. DOI: 10.1002/smtd.202201550
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3,6,9,12-四草酸酯四癸二酸_CAS:32775-08-9
2024-07-26
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2,2-双(((4-叠氮基-2,3,5,6-四氟苯甲酰基)氧基)甲基)丙烷-1,3-二基双(4-叠嗪基-2,3,6-四氟苯甲酸酯_2,2-bis(((4-azido-2,3,5,6-tetrafluorobenzoyl)oxy)methyl)propane-1,3-diyl bis(4-azido-2,3,5,6-tetrafluorobenzoate)_CAS:157928-53-5
2024-06-24
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(8R,9S,13S,14S)-13-甲基-3-乙烯基 6,7,8,9,11,12,13,14,15,16-十氢-17H 环戊基[a]菲17-酮_ (8R,9S,13S,14S)-13-methyl-3-vinyl6,7,8,9,11,12,13,14,15,16-decahydro-17Hcyclopenta[a]phenanthren-17-one _CAS:151171-58-3
2024-06-24
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松柏醇-7-硝基苯并[c][1,2,5]恶二唑_2-[(E)-3-(4-hydroxy-3-methoxyphenyl)prop-2-enoxy]-N-[2-[(4-nitro-2,1,3-benzoxadiazol-7-yl)amino]ethyl]acetamidel_CAS:1803427-21-5
2024-06-24
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(2E)-N-(1-(3-氯苄基)-1H-咪唑-4-基)-3-(吡啶-3-基)丙-2-烯酰胺_(2E)-N-(1-(3-chlorobenzyl)-1H-imidazol-4-yl)-3-(pyridin-3-yl)prop-2-enamide_CAS:2128292-12-4
2024-06-24
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橙花叔醇葡萄糖苷_β-D-glucopyranosyl-(1->3)-6,7-trans-nerolidol_CAS:116174-71-1
2024-06-24
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(6S)-3-甲基-6-(1-烯-2-基)环己-2-烯醇_(6S)-3-methyl-6-(prop 1-en-2-yl)cyclohex-2-enol_CAS:1313708-57-4
2024-06-24
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(6R)-3-甲基-6-(1-烯-2-基)环己-2-烯醇_(6R)-3-methyl-6-(prop 1-en-2-yl)cyclohex-2-enol_CAS:1647065-98-2
2024-06-24
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乙基紫精二六氟磷酸盐_ethylviologen bis(hexafluorophosphate)_CAS:138926-07-5
2024-06-24
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四羟乙基乙二胺_CAS:140-07-8
2024-06-24
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(S)-2-(乙酰基硫基)丙酸_CAS:167466-66-2
2024-06-24
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TEMPO_CAS:2564-83-2
2024-06-24
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N-Boc-反式-4-氨基-脯氨酸甲酯盐酸盐_CAS:334999-32-5
2024-06-24