刘小浩/朱永法/杨波Appl. Catal. B：“双原子Pd”催化剂助力CO2加氢高效制乙醇

近日，江南大学化工学院刘小浩教授课题组，朱永法教授课题组，以及上海科技大学物质学院杨波教授课题组联合设计合成了一种“双原子Pd”/CeO₂催化剂用于二氧化碳（CO₂）加氢一步高效制取乙醇取得重要进展。

▲第一作者：娄阳，姜枫

通讯作者：刘小浩、朱永法、杨波、姜枫

通讯单位：江南大学、上海科技大学

二氧化碳（CO₂）是一种具有强温室效应气体，工业文明致使大气中CO₂的浓度持续上升必将引起全球气候显著变化，从而恶化人类的生存环境。实施CO₂捕集、耦合“绿氢”催化加氢转化制取高价值化学产品，对减少二氧化碳温室气体排放和推动全球生态文明建设具有重要意义。然而，由于CO₂分子的化学惰性，活化中间物种存在多种可能性，以及它们的反应途径难于控制，实现高活性、高选择性制取化学品（如需要定向碳碳偶联生成乙醇）极具挑战。

为了解决上述问题，江南大学化工学院刘小浩教授课题组，朱永法教授课题组，以及上海科技大学物质学院杨波教授课题组联合设计合成了一种独特的“双原子Pd”/CeO₂催化剂，在固定床反应器中催化CO₂加氢制乙醇性能优异。Pd dimers/CeO₂催化剂可以实现99.2%乙醇选择性，高达45.6 g_ethanol g_pd^-1h^-1的乙醇时空产率。研究表明负载在棒状CeO₂载体上的双原子Pd具有独特的Pd₂O₄构型，能直接解离CO₂到CO，CO能强吸附在Pd₂/CeO₂上，有利于其与CH₃*中间物种C-C偶联生成乙醇前驱体，并抑制其进一步链增长生成C₂₊，从而实现高活性、高选择性生成乙醇。

▲图1.双原子Pd/CeO₂催化剂的结构和催化性能.

▲图2.双原子Pd/CeO₂催化CO₂加氢制乙醇的反应机理.

该项研究得到了国家自然科学基金项目（21908079, 21706098, 21576119, 21878127）、内蒙古自治区关键技术攻关计划和鄂尔多斯市重大专项等项目的资助。

论文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337321002484