同济ACS Nano：用于CO2选择性光还原为乙酸盐的r-In2O3/InP

CO₂光还原是合成燃料或化学品并实现碳中和的有前途的策略，很少有非铜催化剂生成C₂产物的报道，而且这些催化剂的选择性很低。

基于此，同济大学陈作锋教授（通讯作者）等人报道了富界面异质结构的In₂O₃/InP (r-In₂O₃/InP)，用于在纯水中将水氧化为O₂，光催化CO₂转化为CH₃COOH，产率为96.7 μmol g^-1，选择性> 96%。

本文通过模拟In₂O₃ (222)、InP (200)和集成In₂O₃/InP异质结模型进一步验证了r-In₂O₃/InP p-n异质结的电子-空穴传输机制。

对于In₂O₃/InP异质结的模型，本文建立了横向异质结来模拟富界面In₂O₃/InP异质结（r-In₂O₃/InP）和纵向异质结来模拟界面较差的In₂O₃/InP异质结（p-In₂O₃/InP）。

DFT计算表明，均匀分布的InP纳米颗粒使In₂O₃表面金属化，并调节了周围In₂O₃的配位环境，导致In的d带电子态发生变化。同时，富界面异质结构形成O-In-P不对称三元桥接活性位点，导致界面电荷差异。

电荷差异导致界面In极化位点的产生，抑制了相邻中间体的静电排斥并促进了C-C偶联生成CH₃COOH。

Selective CO₂ Photoreduction to Acetate at Asymmetric Ternary Bridging Sites. ACS Nano, 2023, DOI: 10.1021/acsnano.2c11977.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c11977.