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吴宇恩/戴翼虎/李亚飞ACS Catal.: 不饱和Co-O3位点真是好，催化非氧化丙烷脱氢效率高！2022-03-18
丙烯是合成塑料、纤维和生产精细化学品的中间体的重要原料，PDH(丙烷脱氢)是满足丙烯日益增长的需求的最有前景的方法之一。但是，寻找低成本、环保和高活性的丙烷脱氢(PDH)反应中C-H键活化催化剂仍然是一个巨大的挑战。
在此，中国科学技术大学吴宇恩、南京工业大学戴翼虎和南京师范大学李亚飞等构建了具有超短三维(3D)通道的SiO2纳米网(NMs)，以有效地限制Co单原子(Co SAs/SiO2 NMs)。

超短3D通道是通过在空气气氛下将自组装SiO2@聚合物复合材料中的碳气化而形成的。碳去除过程导致通道中存在大量氧(O*)缺陷，固定了离解的Co1物质，从而制备出耐烧结的Co SAs/SiO2 NMs催化剂。
得到的Co SAs/SiO2 NMs具有不饱和Co-O3位点，表现出出色的PDH催化行为(95%选择性和196 h-1周转频率)，优于商业Co SAs/SiO2(83%，49 h-1)、Co NPs/SiO2 NMs(87%，13 h-1)和大多数非贵金属基催化剂。此外，Co SAs/SiO2 NMs还表现出优异的长期稳定性，连续反应24小时没有明显的失活。
理论和实验分析表明，电子从Co SAs转移到SiO2表面周围的O原子，Co SAs和SiO2 NMs之间的界面相互作用更强，因此Co SAs/SiO2 NMs的Co-O3中心具有较低的反应能垒；这些不饱和Co-O3位点可以选择性地激活第一个和第二个C-H键并抑制PDH过程中C-H (C)键的进一步分裂。这项工作为设计用于PDH的高效单原子催化剂铺提供了指导。
Single Co Sites in Ordered SiO2 Channels for Boosting Nonoxidative Propane Dehydrogenation.
ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.1c05921
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