周佳/何思斯Adv. Sci.：CoP/Fe-Co9S8上表面重构和自终止，助力高效全水分解

电化学水分解是制氢的有效途径。然而，电化学水分解的阳极析氧反应和阴极析氢反应均存在不利的热力学和缓慢的动力学，尤其是阳极析氧反应的多步质子/电子转移过程，严重影响了水电解的整体效率。

目前，Ir/Ru基OER催化剂因其稀缺性和价格昂贵而限制了电催化水分解的工业化应用。因此，开发具有高活性、长期稳定性和低成本的非贵金属材料作为OER催化剂迫在眉睫。

近日，哈尔滨工业大学(深圳)周佳和何思斯等将表面活化与异质结构构建策略相结合，成功地合成了CoP/Fe-Co₉S₈异质结构作为高效析氧预催化剂。

在碱性电解液中，CoP/Fe-Co₉S₈催化剂在10 mA cm^-2电流密度下表现出156 mV的超低过电位，并且该催化剂在连续电解150 h后仍保持稳定。

此外，研究人员使用CoP/Fe-Co₉S₈作为阳极和阴极催化剂组装了MEA电解槽。得益于催化剂的零间隙结构，这种MEA电解槽只需要1.68 V即可达到1A cm^-2的电流密度，实现了低成本和高效率的整体水分解。

MEA电解槽和CoP/Fe-Co₉S₈催化剂也表现出良好的持久性，在18000 s试验期间没有观察到明显的性能下降。

电化学分析、ICP-OES和原位拉曼光谱分析表明，铁的引入促进了催化剂的表面重构，并形成了高活性的Co(IV)-O位点。

同时，Fe和S的结合可以引起表面重构的自终止，抑制P和S的浸出，形成稳定的高价Co活性中心。

密度泛函理论(DFT)计算表明，高价Co中心可以优化OER中间体的吸附能，从而提高OER的活性。

CoP/Fe-Co₉S₈ for Highly Efficient Overall Water Splitting with Surface Reconstruction and Self-Termination. Advanced Science, 2022. DOI: 10.1002/advs.202204742

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