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张铁锐AFM：铜纳米粒子起大作用，实现高效光催化MSR制氢2023-02-03
甲醇作为液态有机H2载体(LOHC)极具吸引力，因为其成本低，易于运输和高H2储存密度(99 kg m−3)。甲醇和水可以通过甲醇水蒸气重整(CH3OH+H2O→CO2+3H2，MSR)制备H2，这是一种热催化过程，通常在200-350°C之间进行。

 

尽量减少MSR反应的能量输入对于甲醇作为LOHC的整体可行性至关重要，而贵金属催化剂的大规模使用是不可行的。因此，开发和设计非贵金属催化剂和可持续的MSR催化工艺以提供高H2生产率具有重要的现实意义。
近日，中科院理化所张铁锐课题组通过还原CuAl层状双氢氧化物(CuAl-LDH)纳米片，成功地制备了用于光驱动MSR的新型L-Cu催化剂。
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性能测试结果显示，在光强为0.88 W cm−2时，L-Cu的温度在3分钟内从25°C升高到145°C，并在2.68 W cm−2时达到最大值155°C，表明L-Cu催化剂具有良好的光热效率。在245°C和2.68 W cm−2的光照下，L-Cu上的氢气产率为160.5 μmol gcat−1 s−1，太阳能能量转换效率为5.1%。
此外，在L-Cu(五个连续循环)上进行稳定性测试，其在五个反应循环中的催化性能下降可以忽略不计，并且L-Cu催化剂的结构在5个循环之后没有显示出明显的变化，显示出良好的催化稳定性。
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为了更深入地了解光在促进L-Cu MSR反应性能中的作用，分别采用基态和激发态密度泛函理论(DFT)计算模拟了在热激发和激发态条件下纳米铜颗粒表面的H2O活化。
基态和激发态Cu (111)上的H2O吸附能相似(-0.18 eV和-0.35 eV)，对于基态(蓝线)的H2O解离，活化势垒(Ea)为1.14 eV，稍微吸热(0.02 eV)；对于激发态(红线)，Ea下降到0.83 eV，反应现在是放热的(-0.33 eV)。
从热力学和动力学的角度来看，L-Cu中LSPR效应产生的热电子有利于提高MSR中产H2性能。
该项研究结果表明，铜纳米粒子催化剂(不添加任何合金形成金属或促进剂)可以作为有效的低成本催化剂，还显示了太阳能驱动的光热催化作为温和条件下MSR的一种途径的巨大潜力。
Photo-Driven Hydrogen Production from Methanol and Water using Plasmonic Cu Nanoparticles Derived from Layered Double Hydroxides. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202213672

 

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