杜亚平/刘锦程AFM：五配位Y协同Bi位点以提高电化学CO2RR的选择性

具有两个活性位点的原子分散催化剂近年来引起了人们的广泛关注。两个不同的位点可以在催化反应中协同作用，或者一个位点作为活性位点而另一个位点调节活性位点。

基于此，南开大学杜亚平教授，刘锦程研究员（共同通讯作者）等人首次合成了稀土（RE）基单原子复合催化剂BiY/CN（五配位Y），并对其电化学二氧化碳还原（CO₂RR）制甲酸进行了详细表征。

本文分别制备了Bi和Y原子分散的催化剂（BiY/CN）和相应的Bi/CN和Y/CN单原子催化剂。在电催化CO₂RR过程中，BiY/CN对HCOOH的选择性（FE = 83%）高于Bi/CN（26%）和Y/CN（12%）。为了确定配位环境，本文计算了Y/CN、Bi/CN和BiY/CN的Pourbaix图，以揭示不同平衡电位和pH值下最稳定的表面构型。Pourbaix图分析发现在工作条件下Y位点被羟基（*OH）覆盖。

五配位的Y不直接参与反应，但可以作为相邻Bi位点的电子受体，进一步影响Bi与*HCO₂中间体的相互作用，提高Bi位点的性能。

此外，Bi/CN和Y/CN-OH的CO₂RR起始电位与HER相当，因此选择性较差，而BiY/CN-OH对*HCO₂具有更适中的吸附能，这导致过电位较低并提高了选择性。该工作表明，具有特殊配位环境的稀土元素可以与其他金属元素结合，通过电催化CO₂RR生成甲酸盐，为稀土元素的高价值利用提供了新的解决方案。

Penta-Coordinated Y Sites Modulated Single Bi Sites for Promoted Selectivity of Electrochemical CO₂ Reduction. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202311087.

https://doi.org/10.1002/adfm.202311087.

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