杨斌/朱倍恩Chem：Pd1-FeOx SACs高效催化CO2转化

单原子催化剂（SACs）因其独特的反应机理而成为一种新兴的非均相催化剂。除传统的理解之外，中科院大连化学物理研究所杨斌副研究员和中科院上海应用物理研究所朱倍恩研究员（共同通讯作者）等人报道了Pd1-FeOx SACs在实际反应中促进反向水煤气变换（reverse water-gas shift, rWGS）反应性的双重作用。

除了提供单个活性位点外，Pd SAs还高效的促进了FeO_x表面在长期反应中的动态渗碳，导致出色的rWGS活性（42.0 mmol_CO·g_cat^-1·h^-1）和CO选择性（>98%）超过其他报道的铁（Fe）基催化剂。利用各种原位/非原位表征，包括像差校正扫描透射电子显微镜（AC-STEM）、准原位X射线光电子能谱（XPS）、穆斯堡尔光谱和密度泛函理论（DFT）计算，作者首次揭示了在rWGS反应过程中，SAs促进了低温范围（<400 °C）下高活性Fe₅C₂碳化物的形成。

有了Fe₅C₂活性相，活化势垒降低到27.7 kJ/mol，明显低于FeO_x、Fe₃C和其他已报道的铁基催化剂。尽管M₁-FeO_x SACs在之前的工作中已经被广泛研究，但由于诱导期长，这种SACs驱动的动态渗碳以前并未得到认可。

此外，与相同反应条件下的Pd-NPs-FeO_x催化剂相比，单原子位点在促进持续渗碳方面的独特性是显而易见的。相比之下，在初始反应期间通过强金属-载体相互作用（SMSI）快速封装FeO_x显著抑制了Pd NPs催化剂上的渗碳。该工作揭示了单个原子在实际反应中的多重作用，表明了SACs的更广泛应用。

Single-atom-driven dynamic carburization over Pd₁-FeO_x catalyst boosting CO₂ conversion. Chem, 2022, DOI: 10.1016/j.chempr.2022.08.012.

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2022.08.012.

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