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林跃河/李金成/武刚ACS Nano: 引入Cl原子,助力单原子金属-FeN4Cl位点高效催化ORR
Fe-N-C单原子金属位点催化剂(SAC)在质子交换膜燃料电池中替代Pt基催化剂进行氧还原反应(ORR)引起了极大的兴趣。如今,人们一直致力于调节金属单原子位点的电子结构以增强Fe-N-C SAC的催化活性(例如掺杂杂原子来调节Fe-Nx活性中心的电子结构)。然而,大多数策略利用的是与Fe-Nx衬底上的杂原子不受控制的远程相互作用,因此该效应可能无法精确控制近程协调相互作用。
基于此,华盛顿州立大学林跃河、李金成和纽约州立大学武刚等通过高温热解具有纳米限制氯化血红素的ZIF-8(一个Cl原子与单个Fe原子配位并且垂直于Fe-N4平面),合成了一种Cl修饰的Fe-N-C SAC(FeN4Cl SAC)催化剂。不同于以往报道的铁源和杂原子掺杂剂随机分散在前驱体中并在热解过程后形成不可控且复杂的杂原子掺杂Fe-Nx结构,氯化血红素分子限制在前体中将直接转化为原子FeN4Cl活性位点。
实验结果表明,通过Cl配位调节活性中心的电子结构,得到的FeN4Cl SAC表现出比普通Fe-N-C SAC更好的ORR活性和PEMFC性能。此外,密度泛函理论(DFT)计算以揭示FeN4Cl位点催化ORR性能增强的机制: 根据d带中心理论,Fe d-轨道在费米能级附近显示出更强的强度,表明在SAC的活性位点有更多的反应性;与FeN4-C SAC相比,FeN4Cl-C构型在费米能级附近具有最强的强度,可导致ORR活性增加。
Engineering Atomic Single Metal-FeN4Cl Sites with Enhanced Oxygen-Reduction Activity for High-Performance Proton Exchange Membrane Fuel Cells. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c06459
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