济大/物理所AEM：用于将CO2还原为甲酸的SnO2/Cu6Sn5/CuO电催化剂

电催化二氧化碳还原反应（CO₂RR）是高效利用排放的CO₂的一种可行策略。基于此，济南大学周伟家教授，刘宏教授，李晓博士，中国科学院物理研究所谷林研究员（共同通讯作者）等人通过激光溅射制备了具有超标量相界的超小型SnO₂/Cu₆Sn₅/CuO纳米催化剂。SnO₂的引入增强了CO₂的吸附和活化，而CuO促进了H₂O的分解，并提供了丰富的*H中间体，在SnO₂/Cu₆Sn₅/CuO复合催化剂上形成了串联的催化位点，从而使CO₂RR活性和甲酸的高选择性得以实现。

为了研究CuO和SnO₂对CO₂RR活性的单独贡献，本文通过DFT计算研究了Cu₆Sn₅/氧化物的CO₂还原机理。计算结果表明，Cu₆Sn₅/SnO₂能够与CO₂分子发生强烈的键合，而Cu₆Sn₅/CuO表面H₂O分子的吸附能较低且*H的形成能较低，说明CuO促进了H*中间体的供应。CO₂RR的吉布斯自由能图表明，Cu₆Sn₅/SnO₂和Cu₆Sn₅/CuO的速率决定步骤的吉布斯自由能均低于Cu₆Sn₅。

具体来说，Cu₆Sn₅/SnO₂促进了CO₂分子的吸附和活化，而吸附的H₂O分子很容易被Cu₆Sn₅/CuO活化生成H*中间体。由于在Cu₆Sn₅/CuO上生成*OCHO中间体的能垒较低，反应步骤（CO₂→*OCHO→*HCOOH）进行得很快，随后*HCOOH通过低能垒在Cu₆Sn₅/SnO₂上生成HCOOH。总之，具有多组分串联活性位点的Cu₆Sn₅/氧化物对CO₂RR具有较高的催化活性及良好的甲酸选择性。

Superscalar Phase Boundaries Derived Multiple Active Sites in SnO₂/Cu₆Sn₅/CuO for Tandem Electroreduction of CO₂ to Formic Acid. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202203506.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202203506.

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