第一作者：Chang-Xin Zhao, Jia-Ning Liu

通讯作者：Bo-Quan Li, Qiang Zhang

通讯单位：清华大学, 北京理工大学

研究内容：

可充电锌空气电池需要高性能双功能氧电催化剂。过渡金属单原子催化剂具有最大的原子效率和较高的固有活性，是一种很有前途的候选催化剂。然而，原子分散的过渡金属位点的制造是非常具有挑战性的，需要新的设计策略和合成方法。本文提出了一种点击约束策略，在点击化学的指导下，有效地预分散过渡金属原子，并确保成功的构建丰富的单原子位点。具体地说，钴配位卟啉单元共价点击在底物上，以限制钴原子，并提供一个Co-N-C电催化剂。Co-N-C电催化剂具有令人印象深刻的双功能氧电催化性能，活性指标DE为0.79V。这项工作扩展了制备高效双功能氧电催化的过渡金属单原子位点的方法，并为催化材料的精确合成方法提供了启发。

要点一：

本文作为一种制备M-N-CSACs的新合成方法，所提出的点击约束策略与传统的腔室约束策略和网状约束策略有内在的区别。腔室约束策略的关键是超分子化学，它对相容性提出了严格的要求（特别是尺寸关系），卟啉单元共价点击在CNT底物上，作为制备Co-N-CSAC的前体。采用CoNCSAC电催化剂的可充电ZABs在161.8mWcm−2下，峰值功率密度高，−2，充放电极化显著，具有200个循环的长寿命。所提出的点击限制策略不仅扩展了制备M-N-CSACs的方法，而且还激发了具有目标化学结构的精确材料合成，用于多种能量相关的应用。

要点二：

这种点击结构在原子尺度上预先分散了前驱体中的Co原子，防止了热解过程中Co原子不希望的聚集，从而赋予CoNCSAC电催化剂中丰富的Co-N-C单原子位点。所获得的电催化剂具有DE=0.79V的优异的双功能ORR/OER性能，优于大多数类似的双功能电催化剂。

要点三：

这种点击结构采用CoNCSAC电催化剂的可充电ZABs在161.8mWcm−2下，峰值功率密度高，−2，充放电极化显著，具有200个循环的长寿命。所提出的点击限制策略不仅扩展了制备M-N-CSACs的方法，而且还激发了具有目标化学结构的精确材料合成，用于多种能量相关的应用。

图5：可充电zabs的性能。采用CoNCSAC和Pt/C+It/C电催化剂制备的ZABs的(A)LSV曲线、放电功率密度和(B)速率性能。在循环电流密度为(C)5.0和Pt/C+下，CoNCSAC和(D)25mAcm−2的ZABs的静电循环曲线。(E)关于CoNCSAC电催化剂和其他已报道的电催化剂的循环电流密度、电压间隙和循环数的可充电ZAB性能比较。

参考文献

Chang-Xin Zhao, Jia-Ning Liu, Juan Wang, Changda Wang, Xin Guo, Xi-Yao Li, Xiao Chen, Li Song, Bo-Quan Li, Qiang Zhang, A clicking confinement strategy to fabricate transition metal single-atom sites for bifunctional oxygen electrocatalysis. Science Advances, 2022. DOI: 10.1126/sciadv.abn5091