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南大Nano Research:F掺杂稳定Fe-N-C催化剂Fe³⁺位点用于提升CO₂ 还原
南京大学胡征,杨立军和吴强等人报道构建F 掺杂的 Fe-N-C 单位点催化剂(SSCs) ,F的吸电子特性可以稳定 Fe3+ 位点。F掺杂导致FECO-电位曲线从Fe-N-C的“火山型”(−0.4 V时最大值88.2%)转变为Fe-FN-C的“高平台”转变(−0.40 V~-0.60 V宽电位窗口内大于88.5%)。电流密度JCO从Fe-N-C催化的3.24 mA·cm−2提升到Fe-FN-C催化的11.23 mA·cm−2。
DFT计算模拟F掺杂对催化性能改善的作用。构建七个具有或不具有 F 掺杂的面内和边缘 Fe-N4 模型,包括平面承载的 Fe-N4(FeN4-平面)、边缘承载的 FeN4(FeN4-zigzag和 FeN4-armchair)和相应的 F 掺杂的(F1-FeN4-平面和 F2-FeN4-平面;F3 -FeN4-zigzag和 F3-FeN4– armchair)。DFT计算发现,所有模型的CO2RR到CO和竞争HER的限速步骤是*CO脱附和*H吸附/脱附。
与FeN4-平面相比,边缘承载的 FeN4-zigzag 和 FeN4-armchair模型具有较低的 *CO 脱附自由能 (ΔG(*CO)) 以及较高的 *H 吸附/脱附自由能 (ΔG(*H)) -托管 FeN4 平面模型,表明边缘缺陷对提高 CO2RR 到 CO 和抑制竞争 HER 的重要作用。重要的是,F掺杂后,边缘承载的F3-FeN4-zigzag和F3-FeN4-armchair比相应的未掺杂FeN4-zigzag和FeN4-armchair具有更低的ΔG(*CO)和更高的ΔG(*H)。
此外,与相应的未掺杂的平面FeN4相比,平面承载的 F1-FeN4 平面和 F2-FeN4 平面同样具有更低的 ΔG(*CO) 和更高的 ΔG(*H)。以上结果表明F 掺杂可以促进 CO2RR 转化为 CO 并抑制竞争性 HER。其中,F3-FeN4-zigzag表现出最低的 ΔG(*CO) 和相当高的 ΔG(*H)。因此是最活跃的 Fe-N4 位点,可加速限速步骤 *CO 解吸以增强 CO2RR 和屏蔽电解质中的H+用于抑制竞争性 HER。综上,吸电子 F 掺杂降低ΔG(*CO) 以增强 CO2RR生成CO 并提高 ΔG(*H) 以抑制竞争 HER。
Yiqun Chen, Guochang Li al. Boosting faradaic efficiency of CO2 electroreduction to CO for Fe-NC single-site catalysts by stabilizing Fe3+ sites via F-doping. Nano Research. 2022
https://doi.org/10.1007/s12274-022-4441-0
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