吕昭平&刘雄军&陈镜昌AM: 具有动力学阻碍的原子阶梯界面促进FeNi3纳米晶体高效OER

近年来，原子尺度界面工程由于其丰富的活性位点和强电子效应，因提高其固有催化活性而受到广泛关注。然而，由于涉及繁琐的合成过程和热力学不稳定性，如何实际调整界面上的原子填料特性是极其困难的。因此，迫切需要探索一种简单而有效的策略，方便地调整三维过渡金属基固溶体的原子界面，从而获得一种自支持的高效水电解OER催化剂。在玻璃液体中，可以通过控制化学成分和冷却速率，控制其微观结构从完全非晶到部分非晶复合材料。这为在金属玻璃(MG)基体中引入具有可控形貌、晶粒尺寸和体积分数的非相固溶纳米晶体提供了可能性。此外，MG基质作为一种自支撑底物，由于其独特的非晶态活性位点，也被证明有利于电催化，从而进一步促进OER活性。

为了证明这一概念，北京科技大学吕昭平、刘雄军和香港理工大学陈镜昌等通过调整化学成分和冷却速度，在Fe-Ni-B金属玻璃(MG)基体中原位形成高多面FeNi₃纳米晶体，从而产生有序/无序界面。受益于锯齿状界面处的催化活性和稳定的原子台阶，得到的独立式FeNi₃纳米晶体/MG复合材料在10 mA cm^-2电流密度下的OER过电位仅为214 mV，Tafel斜率为32.4 mV dec^-1；并且该催化剂在碱性介质中具有良好的稳定性，优于大多数最先进的催化剂。

实验结果表明，MGs中动力学阻碍效应产生的阶梯界面可以优化具有低配位性质的局部电子结构，有效地加速了活性中间体的形成，降低了OER速率决定步骤的能垒。更重要的是，在液体玻璃中创建这种催化活性阶梯式界面可以应用于其他合金体系，如Fe-Ni-(C，P)和Fe-Co-(C，P，B)，这为开发高性能过渡金属基电催化剂提供了一个新的和通用的策略。

Boosting Oxygen-evolving Activity via Atom-stepped Interfaces Architected with Kinetic Frustration. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202206890