通过有效的方法来生产绿色氢能是实现碳中和的关键。具有单金属原子分散的异质结构材料是制氢的理想材料。然而,大规模制备稳定性高、成本低、使用方便的单原子锚定异质结构催化剂仍然是一个巨大的挑战。
基于此,香港城市大学吕坚、李扬扬和哈尔滨工业大学(深圳)孙李刚等通过对自组装-无机配位FePMoG纳米片的低温磷化,设计了一种由多孔Fe/SAs@Mo HNSs组成的高效HER电催化剂。
在磷化过程中,通过调节反应温度和时间,能够改变由FePMoG纳米片衍生的异质结构纳米片的孔隙率和异质界面。
归功于Fe/SAs@Mo HNS优化的电子结构、富集的界面和边界相、大的活性表面积和孔隙率以及它们单个分散原子和异质结构的协同效应,所制备的Fe/SAs@Mo HNS在10 mA cm-2电流密度下具有38.5 mV的低过电位,Tafel斜率为35.6 mV dec-1,并且在200 mA cm-2下连续运行600小时以上的电位增加可以忽略不计。
根据密度泛函理论(DFT)计算和实验结果,Fe/SAs@Mo HNSs具有优异性能的主要原因有以下几个方面:
1. Fe/SAs@Mo HNSs异质结界面导致优化的电子结构和H*吸附能,提高了它们的固有电催化活性;
2. 单原子分散的Fe位点有利于H2O的高效吸附和解离,促进了质子转移,加速了HER性能;
3. Fe/SAs@Mo HNSs独特的二维多孔结构和层次结构导致其结构内的有效传质和活性中心暴露,从而提高了其电催化活性。
Two-dimensional Mineral Hydrogel-derived Single Atoms-anchored Heterostructures for Ultrastable Hydrogen Evolution. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-33725-8
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