晶面结诱导的内建电场是促进晶面选择性电荷分离的有效策略,但仍未能快速克服体相异性电荷之间的库仑吸引力。贯穿整个晶体的铁电极化电场具有更强的电荷分离驱动力,可使光生电子和空穴在相反的晶面上富集。然而,极化电场驱动的电荷分离通常伴随着载流子在不同晶面上的迁移。因此,在晶面电势差和极化电场两种不同驱动力同时存在的情况下电荷迁移行为尚不明确。
在前期研究的基础上,中国地质大学(北京)黄洪伟教授团队通过调控Bi4NbO8Cl单晶纳米片的面外和面内极化,实现了极化电场和本征晶面内建电场的耦合,增强了光生电子和空穴的正交电荷迁移,同时促进了可见光驱动的催化水分解产氢和产氧。


金属和金属氧化物选择性光沉积实验,瞬态吸收光谱(TAS)和密度泛函理论(DFT)计算表明,Ⅱ型晶面结的构建使得光生电子和空穴分别向{110}和{001}晶面迁移,形成了正交的电荷转移通道。然而,晶面内建电场的空间电荷区域不足以扩展到催化剂体相,减少了迁移到表面位点的载流子数量。铁电极化的增强进一步促进了体相电荷分离,并耦合晶面内建电场为电荷的正交迁移提供连续的驱动力,实现了更大的电荷分离效率。然而,过量的极化电荷破坏了晶面选择性电荷分离特性,反而促进了载流子的表面复合。

Cheng Hu, Fang Chen, Hongwei Huang*
文章的第一作者是中国地质大学(北京)的博士生研究生胡程
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202312895







