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山大/北科EES:构建Co-B@CoOx Mott-Schottky异质结,促进低NO3−浓度下电催化NO3RR
目前,氨(NH3)的工业合成严重依赖于能源密集型的Haber-Bosch工艺,该过程会释放大量的CO2,造成严重的环境污染问题。在环境条件下进行的电催化硝酸盐(NO3−)还原反应(NO3RR)引起了相当多的关注,这不仅有助于修复地下水中的NO3−,而且还促进了NH3的可持续生产。Co基材料由于具有良好的NH3选择性,被认为是很有前途的NO3RR催化剂。
然而,大多数研究是在相对较高NO3−浓度的情况下对催化剂进行评估,竞争反应(HER)可以被有效抑制。值得注意的是,地下水中NO3−的浓度通常较低(通常低于179.1 ppm),因此设计合适的Co基电催化剂,在低硝酸盐浓度下实现NO3−-NH3的快速转化具有很大的前景,但这仍然是一个重大的挑战。
近日,山东大学王安良、张进涛和北京科技大学鲁启鹏等成功开发了一种Mott–Schottky电催化剂,其由嵌入在非晶CoOx纳米片中的非晶Co-B纳米链组成(Co-B@CoOx)。
实验结果表明,这种独特的层次结构在低硝酸盐浓度条件下表现出较高的NH3选择性:在100 ppm NO3−溶液中,Co-B@CoOx催化剂在−0.90 VRHE下连续电解40 min后,NO3−降解率高达95%;此外,该材料在−0.85 VRHE下的NH3选择性接近100%,在−0.75 VRHE下的能耗为0.39 kW h molNO3−−1,性能超过了纯Co-B、CoOx和其他最近报道的催化剂。
原位光谱表征和密度泛函理论(DFT)计算表明,独特的Co-B@CoOx Mott–Schottky异质结形成亲核/亲电区域,不仅加速了NO3−在Co-B位点上形成N中间体,还优化了CoOx对水吸附行为,实现丰富的*H供给,最终使NO3−快速转换为NH3。
此外,研究人员以Co-B@CoOx为阴极,Zn箔为阳极组装了新型Zn-NO3−电池,该电池的功率密度为4.78 mW cm−2,NH3产率高达0.89 mg h−1 cm−2,证实了Co-B@CoOx的实际应用潜力。总的来说,该项研究不仅为开发高NO3−-NH3转化效率的催化剂提供了一种有效的策略,而且为Zn-NO3−电池的进一步发展铺平了道路。
Mott-Schottky contact synergistically boosts the electroreduction of nitrate to ammonia under low-nitrate concentration. Energy & Environmental Science, 2024. DOI: 10.1039/D4EE00715H
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