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Angew. Chem. :希瓦氏菌生物膜矿化及其降解微塑料产氢2025-02-12
日益严重的塑料污染已成为人类社会亟待解决的一项重大挑战。在自然条件下,废弃的塑料制品还会分解成更易扩散的微塑料(直径小于5毫米的塑料颗粒),进一步加剧了生态问题。开发高效、环境友好又兼具经济效益的新型回收技术是应对微塑料危机的有力保障。

微生物由于其本身可再生、生物合成具有特异性和可持续性,被视为一种极具发展前景的塑料回收利用手段。生物催化塑料回收利用可以分为塑料降解和产物转化两个过程,其中生物催化塑料降解往往需要特定功能酶的分泌和表达,然而,单细胞微生物及降解酶的催化活性易受反应环境变化的影响,进而限制后续塑料产物的生物转化,不利于生物催化塑料回收利用的实际应用。

近日,哈尔滨工业大学黄鑫教授团队通过生物矿化气-液界面自组装的希瓦氏菌生物膜,将光催化塑料降解和生物催化产物转化相结合,构建了一种基于活体材料的生物-无机杂合体系用于微塑料降解产氢,改善了上述的降解与转化的矛盾。这种方法的优势在于:希瓦氏菌聚集而成的生物膜可在内部自发形成厌氧微环境,显著提高了希瓦氏菌的环境耐受性,加强了菌间电子传递,从而促进了聚乳酸等塑料到氢气的持续转化。

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生物矿化是指生物体通过生物大分子的调控生成无机矿物的过程。结果表明,基于希瓦氏菌生物膜内部的厌氧微环境,生物膜可在自然条件下加速生物矿化过程,在生物膜表面形成黄色的硫化镉纳米粒子。生物矿化形成的硫化镉不仅显著改变了生物膜的力学性能和表面形貌,而且赋予了生物膜光催化活性。

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作者构建的矿化生物膜可以收集太阳光将预处理的聚乳酸作为底物进行产氢。作者的研究表明,硫化镉在光照条件下产生的活性氧促进了微塑料的降解,并且降解产物可以被细菌代谢所利用,而光生电子则增强了希瓦氏菌代谢产氢。进一步的机理研究发现光生电子通过希瓦氏菌的膜蛋白进入胞内,并且光照促进了矿化生物膜内部希瓦氏菌体内的丙酮酸代谢和TCA循环,加速了胞内NADH的再生。

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最后,基于活体材料的可编程性,作者研究发现通过基因工程和导电物质掺杂可以优化生物膜内部的电子转移,从而提高塑料到氢气的转换效率,最高可达5862 μmol H2 g-1 PLA。该研究工作为可持续的生物驱动塑料降解利用提供了一种简便高效的新策略。

文信息

Mineralizing Biofilm towards Sustainable Conversion of Plastic Wastes to Hydrogen

Baoyuan Li, Zhijun Xu, Ruifang Wang, Rui Nie, Zhengyu Tao, Dr. Xin Huang

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202416577