设计具有快速水解离动力学特性的纳米催化剂，是实现通过水电解进行绿色氢气生产时阴极析氢反应（HER）工业电流密度的关键，但这一目标仍然是一个巨大的挑战。
2025年7月31日，新加坡国立大学赵明、何迁、南京理工大学孙东平、陈春涛、陈新宇在国际知名期刊Advanced Materials发表题为《Ce Single Atom-Engineered Amorphous/Crystalline Nanosheets for Enhanced Alkaline Water Electrolysis》的研究论文，Xinyu Chen是论文第一作者，赵明、何迁、孙东平、陈春涛、陈新宇为论文共同通讯作者。
在本文中，作者利用单原子工程方法，成功开发出一种铈（Ce）单原子掺杂的非晶态RuOx纳米片，其具有丰富的非晶态/晶态纳米连接点，命名为ac-CeSARuOx。
当将其作为碱性析氢反应（HER）的催化剂时，ac-CeSARuOx催化剂在10 mA cm-2时仅表现出8.3 mV的过电位，其塔菲尔斜率低至23.1 mV dec-1，优于近期研究中报道的基于Ru的催化剂。
在使用ac-CeSARuOx作为阴极催化剂的阴离子交换膜水电解器（AEMWEs）测试中，其在1000 mA cm-2时的电池电压仅为1.71 V，并且在300 h后性能仍能保持良好。
原位光谱分析表明，ac-CeSARuOx上羟基（OH）物种的覆盖度增加，从而增强了水的解离。
密度泛函理论（DFT）计算表明，非晶态/纳米晶态纳米连接点中的Ce掺杂晶态纳米域可以有效降低水解离的能量势垒，而Ce掺杂的非晶态组分则调节了H*的吸附，这两者共同提升了HER的性能。
本工作为在纳米催化剂中创建非晶态/纳米晶态纳米连接点以增强电催化性能提供了一种新策略。
图1：ac-CeSARuOx的形貌和结构表征。a) ac-CeSARuOx合成过程示意图。b–f) ac-CeSARuOx的透射电子显微镜（TEM）图像（b）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）图像（c、d）、选区电子衍射（SAED）图像（e）和AC HAADF-STEM图像（f）。红色虚线标记了代表性的晶态区域，这些区域也是非晶态/晶态的边界。g) 能量色散光谱（EDS）元素分布图显示Ru、Ce和O在ac-CeSARuOx中均匀分布。
图2：电子结构分析。a) ac-CeSARuOx和a-RuOx的C 1s+Ru 3d高分辨XPS谱图。b) ac-CeSARuOx、a-RuOx、RuO2和Ru箔的归一化Ru K边XANES谱图。c) ac-RuCeOx、a-RuOx、RuO2和Ru箔的平均氧化态。d) Ru K边的k3加权FT-EXAFS谱图。e) ac-CeSARuOx、a-RuOx、RuO2和Ru箔的波形变换分析。f) ac-CeSARuOx和CeO2的归一化Ce L3边XANES谱图。g) Ce L3边的k3加权FT-EXAFS谱图。h) ac-CeSARuOx和CeO2的波形变换分析。
图3：各种催化剂的电催化性能。a–c) 极化曲线（a）、10、500和1000 mA cm−2时的过电位比较以及Tafel斜率（c）的ac-CeSARuOx、a-RuOx和Pt/C。d, e) 与近期研究中报道的各种基于Ru的催化剂相比，ac-CeSARuOx在10 mA cm−2时的过电位和Tafel斜率（d）以及质量活性（e）。f) ac-CeSARuOx在10、500和1000 mA cm−2时的计时电位曲线。g) 在80°C下运行的AEMWE中，ac-CeSARuOx |NiFe LDH和Pt/C||NiFe LDH的极化曲线。h) 在1000 mA cm−2下，ac-CeSARuOx ||NiFe LDH在AEMWE中的稳定性测试。
图4：原位表征。a, b) ac-CeSARuOx（a）和a-RuOx（b）在0至−0.05 V相对于可逆氢电极（RHE）的原位Bode相位图。c, d) ac-CeSARuOx（c）和a-RuOx（d）在0.05至−0.30 V相对于RHE的原位ATR-FTIR谱图。e,f) ac-CeSARuOx（e）和a-RuOx（f）在0.05至−0.25 V相对于RHE的原位拉曼谱图。
图5：理论计算。a, b) RuO2、ac-CeSARuOx和a-RuOx的OH吸附能（a）和d带中心（b）。c) ac-CeSARuOx和a-RuOx表面的电双层（EDL）结构快照。d) 沿表面法线方向的氢键数量统计分布。e) K离子到ac-CeSARuOx和a-RuOx表面的距离。f–h) H2O的吸附能（f）、解离能（g）以及H*的吸附能（h）在RuO2、ac-CeSARuOx和a-RuOx上的分布。
综上，本文的核心内容是关于一种新型的单原子工程催化剂——铈（Ce）单原子掺杂的非晶态/晶态纳米片（ac-CeSARuOx），用于增强碱性水电解中的析氢反应（HER）。
通过在非晶态RuOx（a-RuOx）中掺杂铈（Ce）单原子，成功开发出具有丰富非晶态/晶态纳米连接点的ac-CeSARuOx催化剂。
ac-CeSARuOx在10 mA cm-2时的过电位仅为8.3 mV，Tafel斜率为23.1 mV dec-1，优于近期报道的基于Ru的催化剂。
使用ac-CeSARuOx作为阴极催化剂的AEMWEs在1000 mA cm-2时的电池电压仅为1.71 V，并且在300 h后性能仍能保持良好。
原位光谱分析表明，ac-CeSARuOx上羟基（OH）物种的覆盖度增加，有助于增强水的解离。
本文不仅提供了一种新型的高效HER催化剂，还为未来催化剂的设计和开发提供了重要的理论和实验基础。
Ce Single Atom-Engineered Amorphous/CrystallineNanosheets for Enhanced Alkaline Water Electrolysis. Adv. Mater., 2025. https://doi.org/10.1002/adma.202508893.
