Angew. Chem. ：基于COF有机催化氯化锂的可充电锂-氯气电池

可充电Li-Cl₂电池具有高能量密度、宽工作温度范围和高安全性等优势，是极具发展潜力的新型电池体系。然而，Li-Cl₂电池面临着一个重要挑战，即在再充电过程中从固体LiCl到气态Cl₂的氧化过程非常缓慢，进而引起电解液发生分解、负极侧发生副反应，降低电池可逆性。因此，解决LiCl氧化过程缓慢问题有利于提高Li-Cl₂电池的可逆性。近年来，研究人员致力于引入有机催化剂来促进Cl^–到Cl₂的氧化。例如，有团队设计了一种具有酰胺官能团的有机催化剂，在10 kA/m²的电流密度下，Cl-的氧化过电位仅为89 mV，为开发有机催化剂来降低Cl-到Cl₂的氧化能垒提供理论指导。在此，作者探索了基于有机催化作用的COF电极材料，通过加速LiCl向Cl₂的氧化动力学来增强Li-Cl₂电池的可逆性。

图1. COF-NH2材料的结构表征及有机催化机理。

作者设计了一种氨基功能化的COF纳米材料（COF-NH₂），并将其应用于Li-Cl₂电池（图1）。理论计算表明引入COF-NH₂显著降低了LiCl的分解势垒。为了探究有机催化剂的益处，采用COF-NH₂组装的Li-Cl₂电池在1500 mA/g的电流密度下过电位降低了0.21 V，放电容量显著提高到3500 mAh/g，LiCl的利用率提高到81.4%，比目前文献最高报道值高出18.4 %（图2）。同时，该电池在-20 ℃低温下依然可以稳定工作。这项工作为加速LiCl的氧化提供了一种有效的有机催化剂，并为开发高性能Li-Cl₂电池提供了新的见解。

图2. 采用COF-NH₂组装的Li-Cl₂电池电化学性能。

论文信息

Organocatalytic Lithium Chloride Oxidation by Covalent Organic Frameworks for Rechargeable Lithium–Chlorine Batteries

Yan Xu, Mingming Wang, Muhammad Sajid, Yahan Meng, Zehui Xie, Lidong Sun, Jian Jin, Wei Chen*, Shenxiang Zhang*

苏州大学能源学院讲师胥燕博士为该论文的第一作者，中国科学技术大学化学与材料科学学院陈维教授和苏州大学材化部张慎祥副教授为该论文的共同通讯作者。该研究工作得到科技部重点研发计划、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金的资助。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202315931