Angew. Chem. ：操纵埋底界面助力高性能甲脒基锡铅钙钛矿太阳能电池

近年来，窄带隙锡铅混合钙钛矿太阳能电池（Sn-Pb PSCs）表现出了极大潜力，有望超过铅基钙钛矿太阳能电池（Pb PSCs）实现更高光电转换效率（PCE），同时也被认为是组成叠层PSCs的关键结构，因此受到了人们的广泛关注。然而，该体系实现高效率仍面临着Sn²⁺离子易氧化不稳定以及电荷传输界面不完全匹配等挑战。此外，A位离子通常使用的易挥发性甲胺离子会对器件稳定性带来不利影响。

近日，武汉大学台启东团队以无机氧化镍（NiOx）纳米颗粒作为空穴传输层（HTL），并采用引入多功能4-羟基苯乙基卤化铵（OH-PEAX，X=Cl^–，Br^–，I^–）界面修饰策略，获得了PCE达20.53%的窄带隙甲脒基锡铅钙钛矿太阳能电池（FAPb_0.5Sn_0.5I₃ PSCs）。

该团队首先通过X射线光电子能谱（XPS）以及傅里叶变换红外光谱（FTIR）等表征发现，OH-PEAX与NiOx基底之间存在化学相互作用，可以有效地降低NiOx表面Ni³⁺含量、减少NiOx薄膜缺陷，促进了界面电荷萃取效率，有效减少了NiOx/钙钛矿界面间的空穴提取能量损失。

在对钙钛矿薄膜的研究中发现，OH-PEAX界面修饰提高了钙钛矿薄膜的质量，并有效改善了钙钛矿薄膜与NiOx基底间的物理接触。此外，钙钛矿薄膜内部的残余应变也得以释放。在进一步的光电测试结果中，也证明了OH-PEAX修饰后的钙钛矿薄膜具有更长的载流子寿命和更小的陷阱态密度。高质量的钙钛矿薄膜以及良好的传输层界面接触对实现高性能的电池器件是极为重要的。

再进一步研究卤素离子作用中发现，溴离子（Br^–）还具有额外促进钙钛矿薄膜结晶性的作用。因此，OH-PEABr界面修饰的器件表现出最佳光电性能，实现了20.53%的PCE，是目前FA基Sn-Pb PSCs在NiOx HTL体系下的最高效率。此外，未封装的器件在暗态惰性气氛、空气气氛以及模拟太阳光照和紫外光照辐射下均表现出优异的稳定性。该工作有望推动高效稳定和低毒的钙钛矿太阳能电池的发展。

论文信息

Manipulation of the Buried Interface for Robust Formamidinium-based Sn-Pb Perovskite Solar Cells with NiOx Hole-Transport Layers

Yuan Zhou, Zhen Wang, Junjun Jin, Xiang Zhang, Junjie Zou, Fang Yao, Zhenkun Zhu, Xiaxia Cui, Dan Zhang, Yanhua Yu, Cong Chen, Dewei Zhao, Qiang Cao, Qianqian Lin, and Qidong Tai*

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202300759