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Angew. Chem. :水操控晶体学,触发反应新路径!2025-04-15
碲(Te)基水系电化学以其独特的多价态转换和高容量特性,被视为提升水系电池能量密度的有力候选。然而,面临氧化还原动力学缓慢、Te4+易溶解以及储能机制争议的问题,实现稳定的Te0/Te4+电化学过程仍充满挑战。因此,亟需攻克这些关键障碍,以开发高性能的碲基水系电池,实现高容量和稳定的氧化还原机制。

近日,复旦大学晁栋梁教授、周万海副研究员及哈理工刘欣教授合作,提出了一种晶体学调控策略,通过减少自由水含量来实现TeO2的非晶化,从而加速和稳定TeO2/Te电化学过程。此研究加深了对多电子转换型电化学的理解,推动了高能量密度水系电池的发展。

 

 

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通过调节电解液中NH4Ac和HAc的浓度与比例,对自由水含量进行控制,从而调控了TeO2的结晶行为。在自由水多的环境中,如25 m HAc,非晶的二氧化碲会很快结晶(c-TeO2);而在25 m NH4Ac中,强氢键限制了自由水,使TeO2能够保持非晶形态(a-TeO2)。a-TeO2赋予TeO2/Te电化学加速的动力学、高可逆性与优异的稳定性。

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得益于非晶结构的特性,a-TeO2/Te电化学反应表现出优异的电化学性能,包括高比容量(834 mAh/g,接近99.3%的Te氧化还原利用率)、优越的倍率性能(在10 A/g下保持644 mAh/g)和长循环寿命(超过3000个循环)。为开发高能量水系电池开辟了新的途径。

文信息

Amorphization Stabilizes Te-Based Aqueous Batteries via Confining Free Water

Yanyan Zhang, Prof. Wanhai Zhou, Dr. Boya Wang, Tengsheng Zhang, Xiaoyu Yu, Xinran Li, Gaoyang Li, Dr. Hongrun Jin, Prof. Minghua Chen, Prof. Wei Li, Prof. Dongyuan Zhao, Prof. Xin Liu, Prof. Dongliang Chao

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202424056