Angew. Chem. ：短波红外PbS量子点导电墨水的直接合成以及光电应用

短波红外（1~3 μm）光电转换材料在光通信、夜视侦查、生物成像和叠层太阳能电池等领域有着广泛应用价值。目前，短波红外光电器件的制备主要是基于III-V半导体，其制备工艺复杂，成本极其昂贵。PbS量子点是可溶液加工的新型半导体材料之一，其带隙可以通过尺寸调控几乎覆盖整个短波红外波段，被认为是理想的低成本短波红外光电转换材料，可以满足民用市场对短波红外光电转换器件日益增长的应用需求。然而，通过传统的油相反应合成的短波红外PbS量子点表面被长链绝缘配体包裹，在制备器件的过程中，需要进行配体交换才能获得导电的薄膜，这种复杂的制备工艺极大的限制了其实际应用。亟待发展工艺简单、低成本和可批量化的PbS量子点导电墨水制备策略。

苏州大学马万里教授、刘泽柯副教授前期开发的PbS量子点导电墨水直接合成方法具有成本低、工艺简单和可批量化制备的优势，是量子点光电器件未来产业化应用的理想途径。但是前期工作只能获得吸光范围<1100 nm的近红外PbS量子点，限制了其在短波红外波段的应用。近期，该团队通过深入研究反应机理，成功实现了PbS量子点导电墨水的尺寸调控，将吸光范围拓展到了短波红外波段，并制备了高性能的短波红外量子点太阳能电池和光电探测器。

研究表明该反应中PbI₂前驱体无法与硫前驱体直接反应，而是需要在极性溶剂的帮助下转换成高活性的铅碘配合物（[PbI_mX_n]^2-m，X=溶剂分子）才能够与硫前驱体反应形成单体，进而引发后续的成核和生长。因此溶液中铅碘配合物形成反应的动态平衡，对反应动力学和最终量子点尺寸的调控至关重要。

作者通过使用原位吸收证明改变前驱体浓度可以有效地调控铅碘配合物的转化平衡，进而控制反应的诱导期以及后续成核生长阶段。最终通过前驱体浓度和反应温度的综合调控成功实现了短波红外PbS量子点导电墨水的直接合成。

进一步地，作者使用窄带隙PbS量子点墨水制备的短波红外太阳能电池在经过Si滤光后获得了1.44%的光电转化效率，这意味着其可以通过与晶硅构筑四端叠层器件，额外为晶硅增加1.44%的绝对转换效率。不仅如此，基于该量子点制备的短波红外光电探测器具有较低的暗电流和较高外量子效率。该工作研发的低成本、可批量化短波红外量子点导电墨水有望推动民用化短波红外光电应用的产业化。

论文信息

Breaking the Size Limitation of Directly-Synthesized PbS Quantum Dot Inks Toward Efficient Short-wavelength Infrared Optoelectronic Applications

Yang Liu, Yiyuan Gao, Qian Yang, Gao Xu, Xingyu Zhou, Dr. Guozheng Shi, Xingyi Lyu, Hao Wu, Jun Liu, Shiwen Fang, Muhammad Irfan Ullah, Leliang Song, Kunyuan Lu, Prof. Muhan Cao, Prof. Qiao Zhang, Tao Li, Prof. Jianlong Xu, Prof. Suidong Wang, Prof. Zeke Liu, Prof. Wanli Ma

文章的第一作者为苏州大学博士研究生刘洋和硕士研究生高弋元，通讯作者为苏州大学马万里教授和刘泽柯副教授。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202300396