氧元素具有多种价态,通过将氧阴离子反应电对限制在超氧-过氧化物上既可以保持正极高容量、低成本的优势,也可以消除与气体开放系统相关的共性问题,同时还完美匹配现有封闭电池组装工艺。固体超氧化物可以看作是凝聚态形式存在的“氧”,钾(K)元素是可以形成稳定超氧化物的最轻碱金属,因而研究正极基于超氧化钾(KO2)-过氧化钾(K2O2)转变的电池具有实际意义。

“阴离子包溶剂”策略通过醚类溶剂链段[-(CH2)3-O-CH3]取代目前通用的电解质盐K[N(CF3SO2)2](KTFSI)中的一个侧链,制备出全新的钾盐K[N(CF3SO2)(CH2)3OCH3](KMPSA),MPSA–阴离子被证实具有比传统离子(如PF6–)更高的给电子性。而在使用少量MPSA–(0.02~0.10 M)为电解液添加剂时,高亲核性MPSA–离子仍可以参与阳离子溶剂化内层结构,从而有效调控正极循环过程中固体产物KO2和K2O2形核/生长行为,促进KO2/K2O2从表面相机制转变成溶液相机制,进而提高正极反应动力学和可逆性。


Dr. Lei Qin, Dr. Luke Schkeryantz, Prof. Yiying Wu
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202213996







