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Angew. Chem. :Ce、Mo共掺杂镍基催化剂用于糠醛电氧化2025-07-05
随着全球环境污染的加剧和气候变化,迫切需要开发可再生能源来减少传统化石燃料的使用。氢气因其高能量密度和零碳含量而被广泛认为是理想的替代能源载体。在全球积极推动可持续能源转型的背景下,将生物质平台分子电氧化与水电解相结合,成为降低制氢能耗并同时获取高价值化学品的极具前景的策略。然而,目前有机电氧化反应的效率仍有待进一步提升。

在此背景下,重庆大学魏子栋教授、黄寻副教授团队开发出一种高效的Ce、Mo共掺杂镍基催化剂(NiMoCe/NF),用于糠醛电氧化反应。该催化剂在1.46 V vs. RHE的低电位下即可达到1000 mA cm-2的工业级电流密度,对糠酸的选择性高达99.4%,法拉第效率达97.7%。当将NiMoCe/NF作为阳极催化剂应用于阴离子交换膜反应器时,其性能优势更为突出。在仅1.85 V和2.15 V的电池电压下,就能分别维持500 mA cm-2和1000 mA cm-2的电流密度,远超大多数报道中200 mA cm-2的连续流电解槽。此外,该系统在连续运行200小时后,仍表现出出色的稳定性,电流密度无明显下降。

 

 

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DFT理论计算及原位测试进一步阐释了催化反应机理,明确了Mo和Ce在促进糠醛氧化过程中的协同作用。Mo的引入使催化剂呈现高自旋状态,从而增强了糠醛在活性位点上的吸附。同时,Ce和Mo的共掺杂有利于调控M-O键的电子结构,并激活晶格氧参与O-O键的形成,所生成的高活性OH提高了生物质分子在大电流密度下的电氧化效率。

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这项研究成果有望推动生物质增值与工业制氢的高效耦合,对实现绿色能源和化学工业的可持续发展具有重要意义。

文信息

Activating Surface Oxygen in Ce/Mo-Doped Ni Oxyhydroxide for Synergistically Enhancing Furfural Oxidation and Hydrogen Evolution at Ampere-Level Current Densities

Tian Cao, Jia Cheng, Yang Xiang, Linping Hu, Xiaohua Hu, Li Li, Xun Huang, Zidong Wei

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202506017