
双功能催化剂上氧化还原位点和酸性位点的精确调控是提高上述甲醇选择氧化反应对DMM选择性的关键因素。针对这一问题,中国科学院金属研究所齐伟课题组设计、制备了一种非金属氮氧共掺杂双功能洋葱碳(N,O-codoped OLC)催化剂,杂原子能够有效地调节OLC的氧化还原能力和酸性,实现双活性位点的平衡。活性测试实验结果表明,在低温条件下(150 ℃)氮氧共掺杂的洋葱状纳米碳(N,O-codoped OLC)催化甲醇氧化反应展示出较高的DMM选择性(75%)和稳定性(10 h)。详细的结构-活性关系实验结果证明:催化剂表面的酮羰基和羧基分别是催化脱氢和脱水反应的活性位点,确保DMM高选择性的关键是对碳基催化材料表面酸性和氧化还原活性中心的平衡调控。上述研究结果对氮氧共掺杂洋葱碳催化甲醇选择氧化反应的机理和构效关系提出了新的理解和认识。
Dr. Yunli L. Bai, Xueya Dai, Tianlong L. Cao, Prof. Wei Qi
ChemCatChem
DOI: 10.1002/cctc.202300813







